石油學(xué)報(bào)(石油加工)2015年8月ACTA PETROLEI SINICA (PETROLEUM PROCESSING SECTION)第31卷第4期文章編號(hào): 1001-8719(2015)04-0836-09甲醇制烯烴SHMTO工藝反應(yīng)器的大型冷模實(shí)驗(yàn)研究文堯順'2，吳秀章'，張永民”，關(guān)豐忠'，高文剛'，盧衛(wèi)民'，盧春喜2(1.中國神華煤制油化工有限公司，北京10011; 2. 中國石油大學(xué)重質(zhì)油國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京102249)摘要:采用p376 mmX 3000 mm的大型流化床冷模實(shí)驗(yàn)裝置，對(duì)比了甲醇制烯烴SHMTO工藝反應(yīng)器中設(shè)置格柵內(nèi)構(gòu)件前后流動(dòng)規(guī)律的差異。結(jié)果表明，反應(yīng)器內(nèi)設(shè)置格柵內(nèi)構(gòu)件后，床層平均顆粒質(zhì)量濃度降低，壓力脈動(dòng)顯著降低，表明格柵可以有效地破碎氣泡、改善氣-固接觸傳質(zhì)和提高床層操作的穩(wěn)定性。增設(shè)格柵后反應(yīng)器內(nèi)氣固流動(dòng)更趨均勻，還可以強(qiáng)烈抑制固體顆粒以及氣體的軸向返混。借鑒已有流化床放大效應(yīng)的研究可以推測，工業(yè)SHMTO反應(yīng)器設(shè)置格柵后有利于穩(wěn)定床層操作、改善氣固接觸效果和防止氣體返混，有利于改善反應(yīng)產(chǎn)物的分布和產(chǎn)品選擇性。但現(xiàn)有的格柵結(jié)構(gòu)仍需進(jìn)一步優(yōu)化，以滿足工藝和工程設(shè)計(jì)的需要。關(guān)鍵詞:SHMTO工藝;冷模試驗(yàn);流化性能;反應(yīng)器;低碳烯烴中圖分類號(hào): TQ021. 4; TQ536文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼: A doi: 10. 3969/j. issn. 1001-8719. 2015. 04. 002Cold-Model Experimental Study on the Hydrodynamics of SHMTO ReactorWEN Yaoshun!2, WU Xiuzhang'，ZHANG Yongmin2，GUAN Fengzhong'，GAO Wengang'，LU Weimin'，LU Chunxi?(1. China Shenhua Coal to Liquid and Chemical Co.. Lid. ，Beijing 10011. China;2. State Key Laboratory of Heavy Oil Processing , China University of Petroleum, Beijing 102249, China)Abstract: The hydrodynamics of the SHMTO' s turbulent fluidized reactor were studiedexperimentally in a large cold model apparatus of φ376 mmX 3000 mm with and without two-layer ofmesh grids. The experimental results showed that there was a noticeable decrease on average beddensity after inserting the mesh grids. The bed pressure fluctuations also decreased significantly,indicating stronger bubble splitting, better gas- solids contact and reactor operating stability. Thelateral distribution of voidage and other bubbe-related properties were observed to be more uniformin the reactor with mesh grids. Moreover, it was also found that the axial backmixing of both gasand solid phases was suppressed. Based on existing studies on fluidized bed scale-up, enhanced gas-solids contact, better reactor operating stability and more desired gas residence time distribution canbe expected in the SHMTO reactor if horizontal baffles are inserted， which will favor tenhancement of product yields and product selectivity. However, the current employed baffle in theexperiment still needs to be optimized to better satisfy the requirements of process and engineering.Key words: SHMTO process; cold model; hydrodynamics; reactor; light olefin中國經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展對(duì)乙烯、丙烯等低碳烯烴生產(chǎn)工藝路線對(duì)于緩解石油資源短缺，實(shí)現(xiàn)部分替需求持續(xù)增長。傳統(tǒng)的石油基原料生產(chǎn)乙烯、丙烯代和提高煤化工產(chǎn)業(yè)經(jīng)濟(jì)效益具有重要意義以。目等低碳烯烴要消耗寶貴的石油資源，發(fā)展煤基烯烴前，代表性的甲醇制烯烴(Methanoltoolefin,簡稱收稿日期: 2014-03-26基金項(xiàng)目:神華集團(tuán)科技創(chuàng)新項(xiàng)目(SHJT-13-24)資助通訊聯(lián)系人:文堯順，男，工程師，博士，從事甲醇制烯烴領(lǐng)域研究; Tel; 010-57339077; E mail. wenyaoshun@ 163. com.第4期甲醇制烯烴SHMTO工藝反應(yīng)器的大型冷模實(shí)驗(yàn)研究837MTO)技術(shù)有DMTO工藝2、SMTO工藝[8]、示的大型冷態(tài)模擬實(shí)驗(yàn)裝置。該反應(yīng)器采用湍流床UOP/Hydro MTO工藝印、Exxonmobil 的MTO和輸送床耦合的新結(jié)構(gòu)，床層底部為湍動(dòng)域操作的工藝[5]等，其中前3種工藝已經(jīng)實(shí)現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用。密相流化床。其中流化床下部為φ376 mm X2010年，世界首套MTO國家示范工程在內(nèi)蒙古包3000 mm的透明有機(jī)玻璃筒體，上部為φ150 mmX頭建成[6]，當(dāng)年一次性投料試車成功，標(biāo)志著中國4500mm的稀相輸送管。流化床底部設(shè)置樹枝狀氣處于世界煤制烯烴行業(yè)領(lǐng)先地位。為了進(jìn)一步提高體分布器，開孔率為2%。密相床層夾帶至稀相輸甲醇制烯烴工藝的競爭力，神華集團(tuán)有限責(zé)任公司送管的顆粒在高速氣流的作用下，先后進(jìn)入串聯(lián)的在首套MTO裝置優(yōu)化運(yùn)行的基礎(chǔ)上，開發(fā)了自主兩級(jí)PV型旋風(fēng)分離器。旋風(fēng)分離器的設(shè)計(jì)總效率知識(shí)產(chǎn)權(quán)的甲醇制烯烴工藝技術(shù)[7-8] ( Shenhua大于99. 99%，其分離的固體顆粒通過料腿返回密MTO，簡稱SHMTO)。SHMTO工藝采用同軸式相床層。布置，利用重力將再生催化劑輸送到反應(yīng)器中，減如圖1所示，空氣經(jīng)過羅茨鼓風(fēng)機(jī)1壓縮后少了催化劑磨損，同時(shí)強(qiáng)化了催化劑與反應(yīng)原料的進(jìn)人緩沖罐2和氣體分配器3，經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計(jì)4接觸，改善了催化劑和反應(yīng)產(chǎn)物在反應(yīng)器中的停留計(jì)量后進(jìn)入冷模實(shí)驗(yàn)裝置，通人流化床底部，作時(shí)間分布，提高了MTO反應(yīng)的選擇性。高效反應(yīng)為反應(yīng)器流化風(fēng)。流化床內(nèi)的氣泡在離開床層表器是SHMTO工藝技術(shù)開發(fā)的核心，氣固接觸效面時(shí)，將大量顆粒夾帶到稀相輸送管，經(jīng)過兩級(jí)率和穩(wěn)定流化對(duì)MTO裝置穩(wěn)定運(yùn)行和提高低碳烯旋風(fēng)分離器6、7分離后，固體顆粒沿料腿返回?zé)N選擇性具有重要意義。床層中部，流化風(fēng)由頂部的出口管通過濾袋排入在工業(yè)氣-固流化床反應(yīng)器中設(shè)置內(nèi)構(gòu)件，作為大氣。改善流化質(zhì)量、增強(qiáng)氣-固接觸效率的方法已得到廣泛應(yīng)用。20 世紀(jì)80年代，金涌等[912]在氣-固流化床時(shí)空結(jié)構(gòu)研究的基礎(chǔ)上，提出了流型轉(zhuǎn)變的機(jī)理寧文6模型和定量判據(jù)，通過對(duì)構(gòu)件作用機(jī)理、流體學(xué)性能、以及氣泡當(dāng)量直徑計(jì)算等的系統(tǒng)研究，先后開k8發(fā)了塔形構(gòu)件、脊型構(gòu)件，并在萘氧化制苯酐和硝基苯加氫制苯胺等數(shù)10套工業(yè)反應(yīng)器中成功應(yīng)用。MTO反應(yīng)再生系統(tǒng)與催化裂化相似，均采用流化床反應(yīng)器和再生器，催化劑流化性能研究可以借鑒催化裂化的相關(guān)研究結(jié)果。在催化裂化領(lǐng)域，提升管氣-固流態(tài)化和再生器流化性能研究較多[1315]，但是在MTO領(lǐng)域，對(duì)反應(yīng)器流化性能研究鮮有報(bào)道。MTO反應(yīng)器采用湍動(dòng)床或者快速床，與催化裂化的再生器相近，但是由于反應(yīng)特性、氣體介質(zhì)性質(zhì)等與催化裂化具有較大的差異，需要對(duì)MTO反應(yīng)圖1冷模實(shí)驗(yàn)裝置流程圖器中流化特性開展系統(tǒng)研究。Fig, 1 Schematic of cold-model experimental apparatus為了揭示MTO反應(yīng)器中設(shè)置內(nèi)構(gòu)件對(duì)催化劑-Blower; 2- Surge tank; 3- Gas distributor;4- Gas flowmeter; 5- Fluidization bed; 6- First ceyclone;的流動(dòng)規(guī)律、氣泡特性、氣-固接觸效率等的影響，7- Second cyclone; 8- Dilute phase tube筆者針對(duì)SHMTO反應(yīng)器開展大型冷模實(shí)驗(yàn)研究，為反應(yīng)器的優(yōu)化和SHMTO工藝工程設(shè)計(jì)提供支持為了對(duì)比空筒流化床反應(yīng)器和加設(shè)格柵流化床和參考。反應(yīng)器對(duì)床層流化特性、壓力脈動(dòng)、氣泡特性和流化床顆粒密度分布等影響，設(shè)計(jì)了空筒流化床反應(yīng)1實(shí)驗(yàn)部分器和添加格柵反應(yīng)器，如圖2所示。圖2(a)為空筒1.1實(shí)驗(yàn)裝置反應(yīng)器，作為基準(zhǔn)反應(yīng)器，與目前MTO常規(guī)反應(yīng)針對(duì)SHMTO流化床反應(yīng)器，建立了如圖1所器類似。圖2(b)為設(shè)置兩層網(wǎng)狀格柵的新型反應(yīng).838石油學(xué)報(bào)(石油加工).第31卷器，格柵設(shè)置高度為分布管上方320mm和670 mm，催化劑靜床高度為1000 mm。圖2(c)為網(wǎng)狀格柵，格柵厚度40 mm，網(wǎng)格尺寸為40 mm,開孔率87%。1.2催化劑MTO裝置催化劑粒徑分布與催化裂化催化劑粒徑分布相近，均屬于典型的A類顆粒。采用催化裂化催化劑代替MTO催化劑進(jìn)行冷模實(shí)驗(yàn)研究。a)(b2種典型的催化劑的基本物性列于表1。MTO催化圖2冷態(tài)模擬實(shí)驗(yàn)流化床反應(yīng)器結(jié)構(gòu)Fig. 2 The structure of cold-model fluidization reactor劑與冷模實(shí)驗(yàn)催化劑(FCC催化劑)平均粒徑接近，(a) Empty reactor; (b) Reactor with two-layer mesh grids;但后者的堆積密度比前者大。(c) Mesh grid表1MTO催化劑和冷態(tài)模擬實(shí)驗(yàn)催化劑(FCC催化劑)的基本性質(zhì)Table 1 Physical properties of MTO catalyst and FCC catalystPacking density/Average particle size/Particle size distribution/%Catalyst(kg. m-8)pm20-40μm 40- 80 μm80-110μm 110- - 149 pμm > 149 μmMTO catalyst80086. 54.5345. 8826. 7e16.316.52FCC catalyst92279.00. 6533. 1540. 1720. 245. 791.3分析測試方法用湍動(dòng)流化床操作，SMTO工藝和UOP/Hydro根據(jù)流態(tài)化狀態(tài)下床層壓降等于床層自身質(zhì)量UOP工藝則采用快速流化床操作。為了在較大氣速的原理，采用華盛昌公司DT-8920型微差壓變送器范圍內(nèi)研究SHMTO反應(yīng)器中氣-固流化性能和混合測量床層平均顆粒質(zhì)量濃度。DT-8920 型微差壓計(jì)特性，筆者選擇表觀氣速范圍為0.46~1.16 m/s,量程為5kPa,精度為士0.3%FSC。差壓計(jì)的傳感基本涵蓋了工業(yè)MTO裝置可能的操作氣速。對(duì)比器采用頻率為200 Hz,采樣時(shí)間為60 s。在流化床研究空簡反應(yīng)器和格柵反應(yīng)器內(nèi)催化劑的顆粒質(zhì)量內(nèi)共設(shè)置了5個(gè)測壓點(diǎn)，1~5個(gè)軸向測壓點(diǎn)距離分濃度、壓力脈動(dòng)、顆粒質(zhì)量濃度分布以及氣泡特性，布管高度(簡稱軸向高度)分別為220、420、 620、深人揭示格柵的加入對(duì)MTO反應(yīng)器的流化性能的820和1020 mm。差壓計(jì)與計(jì)算機(jī)相連，記錄一段影響規(guī)律，為新型高效MTO反應(yīng)器的開發(fā)提供測量時(shí)間內(nèi)的動(dòng)態(tài)數(shù)據(jù)，表征流化床層的壓力脈動(dòng)。參考。壓力脈動(dòng)幅度通常反映了床內(nèi)氣泡活動(dòng)的強(qiáng)烈程度。2.1.1顆粒質(zhì)量濃度對(duì)比冷態(tài)模擬實(shí)驗(yàn)中，采用中科院過程工程所床層顆粒質(zhì)量濃度是反映流化床性能的指標(biāo)之PV-6D型顆粒密度/速度兩用測量儀，以反射性光纖一，圖3為空筒反應(yīng)器和網(wǎng)狀格柵反應(yīng)器內(nèi)平均顆探針在軸向高度為220、520和820mm3個(gè)軸向高粒質(zhì)量濃度隨表觀氣速的變化。由圖3可知，當(dāng)表度測量床層局部顆粒質(zhì)量濃度。為了研究流化床徑觀氣速由0.46 m/s增至1.16 m/s時(shí)，空筒反應(yīng)器向和圓周方向(簡稱周向)顆粒質(zhì)量濃度分布，在每內(nèi)平均床層顆粒質(zhì)量濃度從730 kg/m3 逐漸降至個(gè)高度.上沿周向均勻布置了3個(gè)測量點(diǎn)，每2個(gè)測480 kg/m',降低了34. 25%。對(duì)于空簡反應(yīng)器，表.點(diǎn)間相差120°;沿徑向分別在r/R為0、0. 34、觀氣速增大，床層膨脹增大，平均顆粒質(zhì)量濃度降0.66、0.97 處設(shè)置了4個(gè)測量點(diǎn)，r為徑向位置, R低。對(duì)于格柵反應(yīng)器，平均顆粒質(zhì)量濃度也隨著表為冷模實(shí)驗(yàn)裝置流化床直徑。觀氣速增加而減小，當(dāng)表觀氣速從1.04 m/s進(jìn)-一步2結(jié)果與討論增大到1.16m/s時(shí)，平均顆粒質(zhì)量濃度下降速度明2.1空筒反應(yīng)器和格柵反應(yīng)器流化性能對(duì)比顯增大，可能是存在從湍動(dòng)流化床向快速床的流型流化床的工業(yè)MTO反應(yīng)器中，DMTO工藝采轉(zhuǎn)變。在相同表觀氣速下，格柵反應(yīng)器內(nèi)平均顆粒第4期甲醇制烯烴SHMTO工藝反應(yīng)器的大型冷模實(shí)驗(yàn)研究839質(zhì)量濃度比空筒反應(yīng)器的低25%~50%，表明設(shè)置度的1/4。對(duì)比測壓點(diǎn)位置和網(wǎng)狀格柵安裝位置可格柵后，床層膨脹顯著。金涌等[2]給出了不同內(nèi)構(gòu)以得出，網(wǎng)狀格柵流化床中部的低濃度區(qū)主要受上件流化床膨脹比的定量關(guān)系式，表明流化床中加入層網(wǎng)狀格柵的影響。脊型內(nèi)構(gòu)件后，氣泡相滯留量大，床層膨脹比增大。1000-u=0.46m/s- u-0.58 m/s (a本研究中，冷模實(shí)驗(yàn)裝置靜床高度為1000 mm左900- u,=0.70 m/su-=0.81 m/s右，相對(duì)較低，流化床層受格柵影響的區(qū)域相對(duì)較”◆-1-0.93 m/s- u= 1.04 m/st -u-=1.16 m/s800大，導(dǎo)致平均顆粒質(zhì)量濃度更低，床層膨脹比明顯700-增大。此外，冷模實(shí)驗(yàn)裝置中的旋風(fēng)分離器料腿位600-于格柵內(nèi)構(gòu)件之上也可能導(dǎo)致平均顆粒質(zhì)量濃度降低。工業(yè)MTO反應(yīng)器中旋風(fēng)分離器料腿位置和結(jié)400構(gòu)對(duì)床層流化性能具有重要影響。0.10.20.30.40.50.60.70.80.700Empty reactor- -u。=0.46m/s十u。=0.58 m/s(b)700 I▲u.=0.70m/s - u-=0.81 m/s600+ - u=1.04m/s十u=1, 16 m/s500Reactor with mesh grid? 400(I2001000.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2u/(ms')0.10.20.30.40.50.6 0.7 0.8 0.9H/m圖3空筒反應(yīng)器和網(wǎng)狀格柵反應(yīng)器內(nèi)平均顆粒圖4空筒反應(yīng) 器和網(wǎng)狀格柵反應(yīng)器不同表觀氣速(uo)下質(zhì)量濃度(-amn)隨表觀氣速(uo )的變化內(nèi)顆粒質(zhì)量濃度(Pp )隨軸向高度(H)的變化Fig3 Average particle density(Pp m ) vs superficalFig.4 The particle density(pp) vs axial height (H) atgas velocity(uo) in empty reactor and reactor with mesh griddifferent superficial gas velocities in empty reactor andreactor with mesh grid為了詳細(xì)表征格柵對(duì)流化床層的影響，冷態(tài)模(a) Empty reactor; (b) Reactor with mesh grid擬實(shí)驗(yàn)測定了顆粒質(zhì)量濃度隨床層軸向高度的變化，(I)，(I) Mesh grid如圖4所示。由圖4(a)可知，對(duì)于空簡反應(yīng)器，顆粒質(zhì)量濃度沿著床層軸向高度增加而降低。當(dāng)表觀網(wǎng)狀格柵對(duì)流化性能主要有3方面的影響。一氣速大于1.04m/s時(shí)，在床層中上部顆粒質(zhì)量濃度是內(nèi)構(gòu)件存在占據(jù)了床層一定的流通面積，造成局隨軸向高度增加顯著降低;當(dāng)表觀氣速介于0. 58~部表觀氣速增大和該區(qū)域顆粒質(zhì)量濃度的降低。但0.94m/s時(shí)，顆粒質(zhì)量濃度沿床層軸向高度變化較是網(wǎng)狀格柵空隙率很高，達(dá)到87%，局部表觀氣速小。對(duì)于設(shè)置兩層網(wǎng)狀格柵的反應(yīng)器，顆粒質(zhì)量濃增加的幅度有限，因而顆粒質(zhì)量濃度下降的幅度也度隨著床層高度變化趨勢顯著不同，如圖4(b)所不會(huì)太大。二是內(nèi)構(gòu)件會(huì)對(duì)氣泡起到一定的破碎作示。當(dāng)表觀氣速大于、等于0.58 m/s時(shí)，顆粒質(zhì)量用，隨著平均氣泡尺寸的減小，氣泡的平均上升速濃度隨著床層軸向高度增加先降低再升高，即在兩度也將有所下降，會(huì)增加氣泡相在床層中的滯留時(shí)層格柵之間出現(xiàn)低濃度區(qū)，而且隨著表觀氣速增大，間，顆粒質(zhì)量濃度也會(huì)降低。三是內(nèi)構(gòu)件存在對(duì)顆兩層格柵之間的低濃度區(qū)越明顯。張永民等[16]在二粒軸向返混存在較強(qiáng)的抑制作用，為了維持床層的維床中加入導(dǎo)向擋板內(nèi)構(gòu)件時(shí)，也發(fā)現(xiàn)在導(dǎo)向擋板穩(wěn)定操作，格柵層下方會(huì)自發(fā)形成一個(gè)低濃度的下出現(xiàn)低濃度區(qū)。當(dāng)表觀氣速達(dá)到1.16 m/s時(shí)，軸“氣墊”層，其高度會(huì)隨著表觀氣速的增大而增大，向高度為0.5 m處的區(qū)域顆粒質(zhì)量濃度小于因此該區(qū)域的顆粒質(zhì)量濃度會(huì)更小一些[16]。由100 kg/m',分別相當(dāng)于軸向高度為0.2 m處顆粒圖4(b)可知，在高表觀氣速下，“氣墊”區(qū)的顆粒質(zhì)質(zhì)量濃度的1/3和軸向高度為0.8m處顆粒質(zhì)量濃量濃度較其他床層區(qū)的顆粒質(zhì)量濃度會(huì)更小一些，.840石油學(xué)報(bào)(石油加工)第31卷這也是因?yàn)椤皻鈮|”層增高的緣故。騫偉中等17-8發(fā)2.1.3顆粒質(zhì)量濃度與氣泡徑向特性的對(duì)比現(xiàn)，在流化床中設(shè)置脊型內(nèi)構(gòu)件時(shí)，當(dāng)表觀氣速較MTO反應(yīng)為氣固多相催化反應(yīng)。對(duì)于流化床高時(shí)存在分相現(xiàn)象，即兩層內(nèi)構(gòu)件之間形成兩段密的MTO反應(yīng)器，氣固接觸效率是反映反應(yīng)器流化相區(qū)。流化床是否出現(xiàn)分相，主要與內(nèi)構(gòu)件結(jié)構(gòu)和特性的關(guān)鍵指標(biāo)，氣固接觸效率高，單位反應(yīng)器體開孔率速有關(guān)。當(dāng)開孔率較小時(shí)，格柵內(nèi)構(gòu)件上層積生產(chǎn)能力大。對(duì)于小相對(duì)分子質(zhì)量的甲醇制烯烴催化劑返混較為困難，需要設(shè)置外溢流管返回上層反應(yīng)，提高反應(yīng)器效率尤為重要。流化床中顆粒質(zhì)催化劑，可能形成兩段密相床[18];當(dāng)開孔率較大量濃度分布和氣泡特性是表征流化性能和氣-固接觸時(shí)，分相現(xiàn)象不明顯，僅存在密相床內(nèi)顆粒質(zhì)量濃效率的常用指標(biāo)。本研究中采用光纖密度儀測定氣度差異。泡特性。光纖密度信號(hào)顯示，大多數(shù)時(shí)間床層在一2.1.2壓力脈動(dòng)對(duì)比個(gè)較高的密度信號(hào)附近波動(dòng)，不時(shí)信號(hào)陡降又很快壓力脈動(dòng)是多種壓力波疊加產(chǎn)生的復(fù)雜壓力波.恢復(fù)，出現(xiàn)一個(gè)尖銳的波谷，這代表1個(gè)氣泡經(jīng)過動(dòng)，是評(píng)價(jià)流化床流化質(zhì)量的重要指標(biāo)。其中，氣探針。如果確定1個(gè)氣泡和乳化相的臨界電壓值，泡上升誘發(fā)的壓力波，以及氣泡生成、聚并、破裂則可以通過信號(hào)處理的方法，得到氣泡的頻率以及和料面崩裂產(chǎn)生的壓力波的幅度隨著氣泡直徑的增分率。加而單調(diào)增大。密相床震動(dòng)、流量波動(dòng)、測量系統(tǒng)氣泡頻率(f)定義為單位時(shí)間內(nèi)經(jīng)過探頭的氣噪聲引起的壓力波動(dòng)與氣泡直徑無關(guān)。采用張永民泡個(gè)數(shù)，Hz;如式(1)所示。式(1)中，T為測量時(shí)等[19]數(shù)據(jù)處理方法得到的壓力脈動(dòng)僅與床層氣泡特間，s; N,為氣泡個(gè)數(shù)。性關(guān)聯(lián)，能夠更準(zhǔn)確反映床層流化質(zhì)量。圖5為空f= N。/T(1)筒反應(yīng)器和網(wǎng)狀格柵反應(yīng)器內(nèi)的平均壓力脈動(dòng)幅值氣泡分率(δ)定義為氣泡占據(jù)探頭的時(shí)間與測隨表觀氣速的變化。由圖5可知，在表觀氣速在.量時(shí)間之比，如式(2)所示。式(2)中，T;為第i個(gè)0.46~1.16 m/s范圍，網(wǎng)狀格柵反應(yīng)器內(nèi)的壓力脈氣泡占據(jù)探頭的時(shí)間，s。動(dòng)幅值均比空筒反應(yīng)器的低很多。這一方面是由于晶= T,/T(2)格柵對(duì)床內(nèi)氣泡的破碎作用，氣泡平均直徑的減小在儀器標(biāo)定中，顆粒質(zhì)量濃度為零時(shí)，對(duì)應(yīng)的造成床內(nèi)壓力波動(dòng)幅度減小;另一方面，格柵內(nèi)構(gòu)電壓值為零;顆粒質(zhì)量濃度為堆積密度時(shí)，對(duì)應(yīng)的件的存在對(duì)穩(wěn)定床層料面波動(dòng)以及氣體流量都有-電壓值為4.4 V。在本研究中，為了合理確定氣泡定的作用，也是造成壓力脈動(dòng)幅值減小的原因。相和乳化相的臨界電壓，采用不同的臨界電壓值對(duì)對(duì)于工業(yè)MTO反應(yīng)器，格柵內(nèi)構(gòu)件的存在不僅可光纖型號(hào)進(jìn)行處理發(fā)現(xiàn)，當(dāng)臨界電壓超過3.6 V時(shí)，以改善氣固接觸效果，而且可以穩(wěn)定流化床的氣泡個(gè)數(shù)出現(xiàn)明顯突變。因此，選擇臨界電壓值為操作。3.6V。對(duì)所有信號(hào)處理過程中，均統(tǒng)-采用此臨70-界值，從而可以確保數(shù)據(jù)總體趨勢不變。圖6、圖7分別為空簡反應(yīng)器和網(wǎng)狀格柵反應(yīng)Empty reactor240-器在表觀氣速0.93 m/s時(shí)，軸向高度520 mm處顆10-粒局部依度及氣泡特性的周向和徑向分布。由圖6可知，在空筒反應(yīng)器3個(gè)周向位置上氣-固流動(dòng)總體180-Reactor with mesh grid呈現(xiàn)較為規(guī)律性的流動(dòng)現(xiàn)象，即顆粒質(zhì)量濃度呈現(xiàn)150中心低、邊壁高的趨勢;中心區(qū)域空隙率在0.6~0.65之間，邊壁區(qū)域空隙率逐漸降低到0. 4~0.45128.40.50.60.70.8091.01.1 1.2之間。盧春喜等[20]在直徑710 mm的大型氣固流化uf(ms")圖5空筒反應(yīng)器和網(wǎng)狀格柵反應(yīng)器內(nèi)壓力脈動(dòng)幅值床中研究了湍流床空隙率沿徑向分布，將湍流床空隙率分布劃分為中心區(qū)、平穩(wěn)區(qū)和邊壁區(qū)，越靠近(σ )隨表觀氣速(u)的變化壁面顆粒質(zhì)量濃度越大。汪智國等[21研究鼓泡床、g5 The average pressure fluctuation [σu) vSsuperficial gas velocity (uo) in empty reactor and湍動(dòng)床內(nèi)固含率沿徑向分布規(guī)律，也發(fā)現(xiàn)顆粒質(zhì)reactor with mesh grid量濃度僅是徑向位置的函數(shù)。從空隙率波動(dòng)來看，.第4期甲醇制烯烴SHMTO工藝反應(yīng)器的大型冷模實(shí)驗(yàn)研究841在徑向r/R為0~0.66范圍的中心區(qū)域，空隙率現(xiàn)，顆粒質(zhì)量濃度沿徑向分布受表觀氣速和流態(tài)波動(dòng)減小較為緩慢;在徑向r/R為0. 66~0.97范化操作域影響?？傮w上看，氣固流動(dòng)軸對(duì)稱型較圍的靠近壁面區(qū)域，空隙率波動(dòng)迅速下降。表明好，即各周向位置顆粒質(zhì)量濃度及氣泡特性的徑該流化床中心區(qū)域氣泡活動(dòng)較為劇烈，而邊壁區(qū)向分布表現(xiàn)出較好的相似性。但是，由圖6還可域顯著減弱。氣泡頻率(圖6(c))和氣泡分率知，氣-固流動(dòng)在水平面上仍存在一定的不均勻性，(圖6(d))也呈現(xiàn)相同趨勢，即出現(xiàn)中心高、邊壁在周向240°方向上，無論空隙率、氣泡活動(dòng)劇烈低的趨勢。受邊壁效應(yīng)的影響，顆粒從中心區(qū)域程度、氣泡頻率和氣泡分率，均比其它2個(gè)周向向上運(yùn)動(dòng)，沿著邊壁下滑返混。Lin 等([22研究發(fā)方位小一些。0.650.24(a)0.6040.200.160.550.12-0.50-0.08士0°十0-r-120°0.04-●120-▲240°-←2400.400.20.40.6 0.8).2.6 0.81.0rIRr/l5(0.64(C)()400.5、3C心0.30.一0100.1-120240-2400δ 0.20.40.6.60.8IR/R圖6空筒反應(yīng)器 內(nèi)顆粒質(zhì)量濃度及氣泡特性不同周向的徑向分布Fig 6 Radial distributions of particle density and bubble characteristics at different circunferencial directions in empty reactorH。=520 mm, uo=0. 93 m/s(a) Voidage; (b) Voidage fluctuation; (c) Bubble frequency; (d) Bubble fraction從圖7可見，網(wǎng)狀格柵反應(yīng)器總體趨勢和空筒0. 67處現(xiàn)最大值，然后再迅速降低。這一結(jié)果表明反應(yīng)器基本相似，即中心區(qū)域空隙率高、氣泡活動(dòng)格柵反應(yīng)器軸對(duì)稱性比空簡反應(yīng)器稍差。此外，更為劇烈、氣泡頻率和分率更高，而邊壁區(qū)域空隙加人格柵的反應(yīng)器的空隙率、空隙率波動(dòng)、氣泡率略低、氣泡活動(dòng)減弱、氣泡頻率和分率降低。需頻率和氣泡分率從中心區(qū)域到邊壁區(qū)域變化幅度要指出的是，在周向120方向空隙率、氣泡頻率和比空筒反應(yīng)器的小，表明格柵反應(yīng)器徑向流化性氣泡分率與周向0°和240°方向呈現(xiàn)出明顯差異。周能高于空筒反應(yīng)器，催化劑顆粒徑向返混增強(qiáng)，向120方向時(shí)，空隙率、空隙率波動(dòng)、氣泡頻率和床層流化徑向分布更趨均勻，催化劑沿壁面下滑氣泡分率沿徑向逐漸降低;而在周向0°和240°方向程度相對(duì)降低，有利于減少催化劑的軸向返混。上，在r/R從0增加到0.67時(shí)，空隙率、空隙率波孫玉建23也發(fā)現(xiàn)內(nèi)構(gòu)件對(duì)抑制流化床返混具有較動(dòng)、氣泡頻率和氣泡分率均緩慢增加，在r/R為好作用。.842石油學(xué)報(bào)(石油加工)第31卷0.65 [(a0.240.60 I0.550.16-0.500.120.45” 0.08-十12000.400.20.4 0.60.81.0r/r150(C)()0.64400.5-30。040.3-201-0+ 120°0.1--+-120°+240°▲240°00.20..20.40.6.8 1.r/RIR圖7網(wǎng)狀格柵反應(yīng)器內(nèi)顆粒濃度及氣泡特性不同周向的徑向分布Fig 7 Radial distributions of particle density and bubble characteristics at different circumferencial directions inreactor with mesh gridH。=520 mm, uo=0. 93 m/s(a) Voidage; (b) Voidage fluctuation; (c) Bubble frequency; (d) Bubble fraction2.2工業(yè)裝置中格柵擋板的預(yù)期作用達(dá)12300mm，實(shí)現(xiàn)了平穩(wěn)流化和長周期穩(wěn)定氣-固流化床具有非常顯著的放大效應(yīng)，其放大運(yùn)行[(5]。效應(yīng)來源于流化床直徑不同而產(chǎn)生的壁面效應(yīng)以及在催化裂化裝置再生器中設(shè)置格柵強(qiáng)化再生效由此引起的流動(dòng)、傳熱、傳質(zhì)等的巨大差異。果的技術(shù)已實(shí)現(xiàn)工業(yè)應(yīng)用。中國海洋石油中捷石化Werther等[24] 對(duì)比研究了床層直徑為200 mm、0.5Mt/a重油催化裂化裝置再生器設(shè)置格柵后[26]，500mm和1000mm的流化床中氣泡相沿徑向的流強(qiáng)化了再生器中再生劑與主風(fēng)的接觸和床層流化的率分布。結(jié)果表明，大直徑流化床中的氣泡相流率均勻性，再生床層水平溫差從15C降至3C，稀相的均勻性要遠(yuǎn)小于小直徑流化床，相同直徑的氣泡水平溫差從37C降至2C，再生催化劑定炭含量顯在大直徑流化床中上升速度也高于小直徑流化床。著降低，表明工業(yè)流化床再生器設(shè)置格柵后，流化張永民等[0]研究了床型結(jié)構(gòu)對(duì)流化床流化質(zhì)量的影床層徑向的均勻性得到顯著改善。中國石油大慶煉響，發(fā)現(xiàn)靜床高度對(duì)于大型流化床流化性能具有重化分公司0.6Mt/a重油催化裂化裝置擴(kuò)能改造時(shí)，要影響。因此，大型工業(yè)流化床反應(yīng)器中氣-固流動(dòng)在再生器中增設(shè)格柵[2],提高了床層穩(wěn)定性和強(qiáng)化規(guī)律的描述是業(yè)界研究的難點(diǎn)，如何利用冷模實(shí)驗(yàn)了燒焦效果。上海石化0.8 Mt/a催化裝置擴(kuò)能改造結(jié)果來指導(dǎo)工業(yè)反應(yīng)器的設(shè)計(jì)和工業(yè)裝置的操作非到1.0 Mt/a時(shí)[28]，第- -再生器密相床增設(shè)格柵也常重要。對(duì)于直徑達(dá)到幾米甚至十米以上的大型工取得了良好效果。業(yè)流化床反應(yīng)器，維持床層平穩(wěn)流化難度很大。流雖然在催化裂化裝置的再生器中設(shè)置格柵對(duì)于態(tài)化技術(shù)的發(fā)展為催化裂化裝置大型化發(fā)展提供強(qiáng)改進(jìn)再生器流化性能、改善催化劑和主風(fēng)的接觸效有力的支持。目前，國內(nèi)最大的3. 0 Mt/a催化裂化果、提高床層穩(wěn)定性有較多的成功實(shí)施案例。但是裝置再生器燒焦罐直徑達(dá)到7000 mm,密相直徑高需要指出的是，MTO反應(yīng)器和催化裂化再生器流.第4期甲醇制烯烴SHMTO工藝反應(yīng)器的大型冷模實(shí)驗(yàn)研究843化具有較大差異。一是催化裂化的再生器床層較高，ZL96115333. 4[P]. 1997.而MTO反應(yīng)器床層高度較低。二是由于MTO反[3]姜瑞文.中國石化SMTO技術(shù)開發(fā)與工業(yè)化應(yīng)用[J].應(yīng)器裝置進(jìn)料甲醇相對(duì)分子質(zhì)量小，工業(yè)規(guī)模的齊魯石油化工，2013，41 (3): 176-179. (JIANGMTO反應(yīng)器巨大，6X105 t烯烴/a的MTO裝置反Ruiwen. Technological development and commercialapplication of S MTO technology owned by SINOPEC應(yīng)器直徑達(dá)到10000 mm以上。對(duì)于大直徑、淺床[J]. QILU Petrochemical Technology, 2013， 41(3):層的MTO反應(yīng)器，床層流化比催化裂化再生器更176-179. )難于穩(wěn)定操作。此外，甲醇分子、低碳烯烴分子、[4] MILLERL W. Fast fluidized bed reactor for MTO水分子等氣體介質(zhì)的黏滯力等物化性質(zhì)與空氣介質(zhì)process: Unite Stats, US 6166282 [P].2000.具有較大差異，也會(huì)對(duì)床層流化性能產(chǎn)生- -定影響。[5] KUECHLER K H, COUTE N P, SMITH J s, et al.因此，在工業(yè)MTO反應(yīng)器設(shè)計(jì)中要充分考慮Catalyst fluidization in oxygenate to olefin reaction流化床層的不均勻性，優(yōu)化反應(yīng)器設(shè)計(jì)和內(nèi)構(gòu)件的systems: US 20050124838A1[P]. 2005.設(shè)置，充分考慮MTO反應(yīng)和氣體介質(zhì)的特殊性，[6]吳秀章.煤制低碳烯烴工業(yè)示范工程最新進(jìn)展[J].化從而保證反應(yīng)器內(nèi)部催化劑的穩(wěn)定流化。對(duì)反應(yīng)器工進(jìn)展，2014, 33<4): 787-794. (WU Xiuzhang. Latest的格柵結(jié)構(gòu)需要進(jìn)- - 步優(yōu)化，綜合考慮流化性能和progress of coal to light olefins industrial demonstration格柵結(jié)構(gòu)強(qiáng)度。從冷態(tài)模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果和催化裂化再project[J]. Chemical Industry and Engineering Process,2014, 33<4); 787-794. )生器加人格柵的工業(yè)應(yīng)用實(shí)踐來看，MTO反應(yīng)器[7]吳秀章，關(guān)豐忠，武興斌，等.甲醇轉(zhuǎn)化為低碳烯烴的中設(shè)置格柵對(duì)于床層流化性能的改善和提高床層穩(wěn)裝置及方法:中國，ZL 201210149072. 3[P]. 2012.定性具有較好的預(yù)期效果。[8]吳秀章，關(guān)豐忠，武興斌，等.甲醇轉(zhuǎn)化為低碳烯烴的3結(jié)論裝置及方法:中國，ZL 201210149480.0[P]. 2012.[9]蔡平，金涌，俞芷青，等.采用凝聚函數(shù)法對(duì)氣固密相(1)與空筒反應(yīng)器相比，設(shè)置格柵內(nèi)構(gòu)件后床流化床流型轉(zhuǎn)變工程的研究[J].化工學(xué)報(bào)，1989,層平均顆粒質(zhì)量濃度減小、壓力脈動(dòng)顯著降低，表40(2):154-160. (CAI Ping, JIN Yong, YU Zhiqing,明格柵可以有效破碎氣泡，改善氣固接觸效率和提etal. A study on the mechanism of flow regime高床層穩(wěn)定性。transition in gas-solid fluidized beds by use of coherence(2)從顆粒質(zhì)量濃度、氣泡頻率和空隙率等的function [J ]. Journal of Chermical Industry and周向、徑向分布來看，在MTO反應(yīng)器中添加水平Engineering(China)，1989, 40(2): 154-160. )格柵內(nèi)構(gòu)件有利于提升反應(yīng)器流化性能。格柵內(nèi)構(gòu)[10]蔡平，陳沙鵬，俞芷青，等.操作條件和床結(jié)構(gòu)對(duì)床層平均孔隙率的影響[J].石油化工，1989, 18(9): 610-件對(duì)氣泡的破碎作用、抑制氣體返混以及改善水平615. (CA1 Ping, CHEN Shapeng, YU Zhiqing, et al,氣-固流動(dòng)均勻性，有利于提高催化劑的利用率。Effect of operating temperature, pressure and internal(3)對(duì)于大直徑、低床層的大型MTO工業(yè)反bafles on the average voidage of gas-solid fluidized beds應(yīng)器，設(shè)置格柵后有利于流化床層穩(wěn)定操作，改善_J ]. Petrochemical Technology， 1989: 18 ( 9):氣-固接觸效果，提高目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性。但是，對(duì)610-615. )工業(yè)格柵內(nèi)構(gòu)件需要進(jìn)一步優(yōu)化，滿足工藝和工程[11]金涌，俞芷青，張禮，等.流化床反應(yīng)器塔形內(nèi)構(gòu)件的需要。研究[J].化工學(xué)報(bào)，1980， 40(2): 117-128. (JINYong，YU Zhiqing, ZHANG Li, et al. A study of參考文獻(xiàn)Pagoda type vertical internal baffle in gas fluidized bed[1]陳香生，劉昱，陳俊武.煤基甲醇制烯烴(MTO)工藝生[J]. 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